铜锌锡硫薄膜太阳能电池领域面临的最大挑战是开路电压损失大，而制约开路电压的关键因素及其作用机制一直没有定论。近日，材料院IAM团队的辛颢教授课题组在前期工作基础上，通过研究组分完全不同的两类前驱体薄膜的晶粒生长过程及其对材料和电池性能的影响，探明了铜锌锡硫薄膜电池开路电压损失的根源及其作用机制，于2021年2月15日在国际重要学术期刊 《能源与环境科学》（Energy & Environmental Science）发表了题为“Identifying the origin of the Voc deficit of kesterite solar cells from the two grain growth mechanisms induced by Sn2+ and Sn4+ precursors in DMSO solution”的研究论文。
铜锌锡硫（CZTSSe）薄膜电池吸光层材料组成元素地壳丰度高，理论转化效高，是有望实现低成本、高效的绿色光伏技术，但目前铜锌锡硫硒电池的发展遭遇空前的瓶颈期，效率停留在2013年的12.6%。该课题组前期的研究表明，前体锡化合物的两种氧化态（Sn2+和Sn4+）对DMSO溶液法制备的前驱体膜的组成具有显著影响并进而导致CZTSSe电池开路电压的明显不同，由Sn4+溶液获得了效率12.4%，开路电压损失世界最小纪录的CZTSSe电池器件（SCIENCE CHIA Materials, 2020）。课题组以此为基础，深入研究了两种不同前驱体薄膜到吸光层膜的硒化反应路径及晶粒生长过程，发现由Sn2+前体溶液制备的多种二级相（Cu2S, ZnS, SnS, CZTS）组成的前驱体薄膜经历典型的硒化取代反应后再熔合的晶粒生长过程，而最后的融合发生在薄膜表面，导致在薄膜表面形成大量的缺陷，这些缺陷是导致开路电压损失的根本原因，而由Sn4+前驱体溶液获得的前驱体薄膜由单一CZTS相组成，该薄膜经历简单的取代反应和均匀的自上而下和自下而上的晶粒生长路径，得到的薄膜表面缺陷少，电池开路电压高（图1）。
图1. 由DMSO溶液制备的组份不同的两种前驱体薄膜的晶粒生长过程示意图
该研究成果阐明了铜锌锡硫电池开路电压损失的深层作用机制，为该领域的发展提供了重要的研究思路，并且这种不经过二元相的直接的晶粒生长机制为高质量铜锌锡硫薄膜和其他多元素化合物半导体薄膜材料的制备提供了新的有效策略，具有重要的理论和实际应用意义。这一成果近期在能源领域顶级期刊《Energy & Environmental Science》上发表，文章的第一作者为材料院博士研究生龚元才和已获得硕士学位的张一凡同学，通讯作者为辛颢教授和闫伟博博士。该研究成果获得科技部重点研发计划（国际合作）重点项目和国家自然科学基金-地方联合重点项目和面上项目的支持。
原文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/EE/D0EE03702H#!divAbstract
撰稿：辛颢 上传：沈晶晶 审核：陈润锋