随着人工智能芯片不断发展，人工神经网络算力要求日益庞大。目前作为ANN计算的硬件主要是基于处理器与内存运算单元分离的冯-诺伊曼架构，ANN计算需要涉及内存和处理器之间的快速数据传输，故基于冯-诺伊曼架构的计算在数据传输阶段浪费了大量时间和能量。所以对于神经网络计算，模仿人脑神经元和突触工作机制的神经形态系统可以有效地解决上述问题，从而实现高效的存算一体化。基于电化学金属化（ECM）的有机双端忆阻器具有非易失性、阻态可编程性、高集成密度和低成本制造等优势，引起国内外研究者们的广泛关注和研究。目前，基于有机双端忆阻器已经通过可编程的高低阻态与可调传导路径实现了一系列复杂的神经形态计算应用，包括高速的并行计算、构建高性能脉冲神经网络等。然而，传统ECM机制忆阻器多由离子型导电丝控制，表现出活性层内随机的离子传输和导电丝生长，以及单一的忆阻行为，导致不完善的器件特性，如可靠性问题，包括有限的循环耐久性、器件阻态分布混乱、和器件均一性较差，因而极大限制了基于ECM机制忆阻器在大规模集成与神经网络等领域的应用。因此，构建具有可控离子传输及导电丝生长的高性能有机忆阻器具有十分重要的科学意义和应用价值。
针对这一关键科学问题，南京邮电大学材料科学与工程学院/有机电子与信息显示国家重点实验室黄维院士、仪明东教授带领的团队提出了一种由溶液加工的有机聚合物聚（N-乙烯基咔唑）(PVK)和强电子受体7,7,8,8-四氰基对苯二醌二甲烷（TCNQ）构成体异质结有机忆阻器，该器件创新性的引入顶电极Ag和TCNQ之间高效的氧化还原配位反应，且在电场作用下可通过金属离子Ag+与TCNQ氰基（C≡N）之间配位键的断裂和形成精准调控Ag+迁移，进而器件具备了低操作电压（0.55 V/-0.21 V）、低功率（2.07×10-5 W），稳定的开关循环（104次）与长时间的阻态稳定性（104秒）。不仅如此，团队还利用不同极性的溶剂调节TCNQ分子域分布及分子域相分离程度，从而改变导电丝生长形貌，获得了稳定的多阶存储行为及易失性阈值切换行为，丰富了器件的忆阻行为，并且利用器件多阶特性实现突触功能模拟，在基于单层感受器模型（SLP）的神经网络中获得84.7%图像高识别精度。进一步基于阈值切换行为模拟神经元的双向动态电位发放功能。故此工作有效地从分子基团配位角度解决了当前ECM忆阻器不可控离子迁移及忆阻功能单一等难题。另外，团队利用一系列系统表征，包括拉曼光谱及成像技术（Raman）、X射线衍射（XRD）、深度剖析X射线光电子（XPS）和原位纳米级导电原子力显微镜（C-AFM）直观且详细的揭示了器件内部工作机理，验证了分子域调控离子迁移的动力学过程。该项研究将推动多功能离子型忆阻器和生物突触神经元功能模拟的发展，并提供理论指导和技术储备。相关研究结果以“Rationally designing high-performance versatile organic memristors through molecule-mediated ion movements”为题发表在《Advanced Materials》上。南京邮电大学仪明东教授、中山大学王来源教授和南京邮电大学黄维院士为共同通讯作者，张韬硕士为论文第一作者。
该项目得到了国家自然科学基金、江苏省有机电子与信息显示协同创新中心、江苏省优势学科等基金项目的支持。
图1：（a）器件结构及配位机制示意图；（b）三种溶剂极性下对应的忆阻行为；（c）突触及神经元功能模拟
（撰稿：张韬 编辑：陈宁娜 审核：仪明东）